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你，相信光嗎？

1928年，印度科學家錢德拉塞卡拉·拉曼在實驗中發現，光通過介質時會發生非彈性散射，導致散射光的頻率發生改變，這就是“拉曼效應”。這一發現讓他在 1930 年獲得了諾貝爾物理學獎。

而后來基于此誕生的拉曼光譜技術，正是以這位科學家的名字命名。

拉曼光譜技術能做什么？它就像一個特殊的“攝像頭”，可以記錄下分子振動的秘密，讓肉眼看不見的微觀過程變得可觀測。

每個分子振動有著自己獨特的頻率，拉曼光譜的工作原理，就是利用這些“獨一無二”的信息。當一束激光照射到分子上時會散射出光。這束散射光與入射光之間能量不同，而這個差異恰好對應著分子的振動頻率。通過這些振動信息，科學家就可以判斷出這是什么分子，以及它處于什么狀態。

在化學研究中，很多關鍵反應發生在催化劑表面等微觀界面，很難直接觀測。而拉曼光譜能在反應進行時實時捕捉分子的振動變化。例如，在研究二氧化碳還原時，科學家可以通過拉曼光譜可以追蹤到中間產物的振動信號，判斷它們在催化劑表面的生成和轉化情況，從而理解反應的具體路徑。

這項技術應用范圍很廣，遍及化學、物理學、生物學和醫學等各個領域。楊汶醒團隊長期致力于能源電催化技術的譜學表征和機制研究。利用拉曼光譜這個“微觀攝像頭”，圍繞二氧化碳和一氧化碳的電催化還原，團隊展開了兩項層層深入的探索。

團隊的第一項研究是關于二氧化碳的催化。

在電催化中，銅是常見的催化劑，為了提高催化性能，科學家通常會加入吡啶類、咪唑類等分子修飾劑。但究竟哪種分子效果最好？這些“分子加速器”又是如何發揮作用的？這些問題一直懸而未決。

楊汶醒團隊發現，給銅催化劑表面修飾一種叫“4-巰基吡啶”（4MPy）的小分子，能大幅提高乙烯的產量。

為什么？ 研究團隊利用 “工況拉曼光譜”技術（這是一種在樣品完全處于實際工作條件下進行分析的拉曼光譜技術）找到了答案。

傳統的方法，需要把催化劑從膜電極里取出來檢測，但是，這樣會破壞真實的三相界面（固-液-氣），測到的光譜可能和實際情況完全不同，導致對反應機理的錯誤理解。在這個過程中，他們創新性地開發了MEA型工況拉曼池，也就是說，通過在陽極板打開一扇“小窗”，使得拉曼激光穿透離子交換膜直接聚焦在陰極催化劑表面，進而實現在反應過程中直接的光譜觀測。

在工業生產場景中，電催化反應往往在“固-液-氣”三相界面進行 —— 催化劑（固體）、水（液體）和二氧化碳（氣體）在這里相遇。在三相界面的特殊環境中，4-巰基吡啶會發生神奇的“變身”—— 從“硫醇形態”轉變成“硫酮形態”。讓催化劑表面變得更“疏水”（減少多余水的干擾），還能把二氧化碳分子“拉”到催化劑附近，減少浪費。

MEA三相界面處4MPy的共振轉變促進生成C₂₊產物的機理示意圖

更有趣的是，這種變化只在接近工業應用的裝置（“固-液-氣”三相界面）中發生。如果換用普通實驗裝置（“固-液”界面），小分子會直接“跑掉”，根本沒機會發揮作用。

這項研究發現為優化銅基CO?還原催化劑提供了新思路：通過設計具有電子誘導互變異構特性的分子（如硫醇-硫酮或亞胺-烯胺體系），可精準調控催化微環境。MEA獨特的電化學界面特性，也為開發新型電化學反應體系、拓展至其他電化學研究領域開辟了道路。

如果說第一項研究揭開了工業場景中分子修飾劑的作用密碼，那么團隊的第二項研究則將目光投向了催化反應中更基礎、也更易被忽視的關鍵角色 —— 水分子，探尋它們在一氧化碳還原中的微妙作用。

與第一項研究一樣，研究團隊研究使用銅作為催化劑，但一氧化碳如何 “選擇” 生成乙酸而非其他產物，其中的分子機制仍不明晰。

電催化催化劑表面具有大量溶劑分子和電解液離子，這些水分子一直難以被觀測，大眾也并不了解它們如何具體影響催化反應。

水作為一種極為常見且至關重要的物質，擁有許多神奇的物理化學性質，比如水凍結成冰后，體積會膨脹，這種特性與大部分材料恰恰相反。或許破題的關鍵，就藏在這些看似普通的水分子中。

團隊利用原位拉曼光譜技術（可在反應發生時直接檢測樣品，捕捉分子振動的動態信息），觀察到銅催化劑表面的水分子結構會根據電壓變化發生變化：有的水分子形成緊密的 “氫鍵網絡”，有的松散分布，還有的會與電解液中的陽離子 “牽手”……

通過對界面水分子的拉曼信號觀測，團隊發現電極表面吸附的羥基（OHad）之間，與電解質陽離子之間存在著一種復雜的非共價相互作用，在催化劑表面形成“OHad…M?(H?O)?復合物”結構。這會讓導致一氧化碳更容易被這些富集在催化劑表面的OH物種進行親核進攻，從而選擇性地轉化為乙酸，而不是乙烯或乙醇。

非共價相互作用形成的局域OH^-…M⁺(H₂O)_n促進CORR生成乙酸鹽的機制

這項研究的重要意義在于，通過原位光譜技術實時探測界面水分子結構，首次解析了電極表面非共價相互作用的動態演變過程，從而揭示了催化反應選擇性的微觀調控機制。這一發現也表明，理解和理性設計這類非共價相互作用，為未來精準控制電催化過程開辟了新途徑，展現出巨大的應用潛力。

科學的突破，往往始于對“微小”的追問。

在能源與環境的雙重挑戰下，如何將二氧化碳這些常見的溫室氣體，轉化為乙烯、乙酸等高價值化學品，是科學家持續探索的重要課題。當我們掌握小分子修飾劑如何調控界面、水分子如何影響產物選擇，不僅可以開始精準設計高效催化劑，也離溫室氣體能更高效地變身為高價值化學品更近了一步。

而這些對微觀世界的解碼，最終將匯聚成破解宏觀難題的力量，從實驗室里跳動的光譜信號，到未來工業生產線上的高效綠色轉化，或許，這些技術此刻正在某個實驗室里發酵、催化。

論文信息：

7月2日，西湖大學人工光合作用與太陽能燃料研究中心楊汶醒團隊在PNAS發表了題為“Operando Raman characterization of unique electroinduced molecular tautomerization in zero-gap electrolyzers promotes CO? reduction”的研究論文。西湖大學理學院、人工光合作用與太陽能燃料中心特聘研究員楊汶醒為文章通訊作者，西湖大學博士生李羚為文章第一作者。

論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2418144122?sessionid=

更多信息點擊查看：電致分子互變異構調控催化微環境丨人工光合作用與太陽能燃料中心楊汶醒實驗室發表最新成果

8月19日，西湖大學人工光合作用與太陽能燃料研究中心楊汶醒團隊在Nature Catalysis發表了題為“Resolving Non-Covalent Interactions Between Surface Hydroxyl on Cu and Interfacial Water in Alkaline CO Electroreduction”的研究論文。西湖大學理學院、人工光合作用與太陽能燃料中心特聘研究員楊汶醒為文章通訊作者，西湖大學博士生劉起良為文章第一作者。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-025-01396-5

更多信息點擊查看：https://science.westlake.edu.cn/newsevents/news/202508/t20250819_57608.shtml